实现固态量子点(QDs)的高发射效率是高性能量子点光电子器件的基本要求。然而，大多数量子点薄膜的激发和光出光效率不足，相邻量子点之间也存在非辐射能量转移。为解决此种问题，韩国一研发团队将阻断共聚物高分子进行Coating，并将高分子与水分子做了精细的分离。而后进行速效的水分蒸发，形成出一种细微的内空结构的量子排列材料。研发团队表示,原理上类似于炸爆米花时通过加热的过程，水分成为水蒸气蒸发，成为内空结构的爆米花。研发团队利用此种多孔性高分子媒介，将光和高分子媒介的相互作用最大化，均匀排列和分散了量子点，使得相互影响力最小化。
在此，他们提出了一种通过QDs与聚(苯乙烯-b-4-乙烯基吡啶)(PS-b-P4VP)嵌段共聚物(BCP)组装来增强QD复合膜光致发光(PL)的高效策略。在受控湿度下浇铸的BCP基质提供了基于(1)富聚合物和富水相之间亚微米级的旋量分解和(2)聚合物块之间亚10纳米级的微相分离的多尺度相分离特性。含双连续随机孔隙的BCP-QD复合材料通过有效的随机光散射获得了显着的光吸收和出光效率的提高。此外,微观相分离形态大大减少了Först共振能量转移效率从53%(纯QD薄膜)降低到22%(BCP-QD复合物),PL在宽光谱范围共同实现前所未有的21倍增强。
基于多尺度相分离的PS-b-P4VP BCP模板中红发QDs(CuInS2/ZnS)的分级调节的QD复合材料中PL强度的显着增强。团队证明了在受控湿度环境下制备的BCPs在亚微米尺度下提供了一个随机互联的多孔结构(通过BCP/溶剂/水之间的三组分旋态分解)，这是与可见光相互作用最大的尺寸状态。光学计算表明，与无孔纳米复合材料相比，BCP-QD纳米复合材料中的光的随机散射分别导致4.4倍和3.5倍的光吸收和出光率增强，且大大降低了QD之间的不良干扰。为了最大限度地提高光量子点的相互作用和最小化能量转移效应，我们设计了具有亚微米尺度(图1a)和亚10纳米尺度(图1b)多种长度尺度形貌的BCP-QD复合膜的层次结构。
图文展示
图1所示。通过多尺度相分离设计BCP-QD复合材料。
图2。气相分离控制随机孔隙网络
图3。多孔结构与量子点发光强度的关系。
图4。提高了BCP-QD复合材料的光吸收和出光率，降低了材料的荧光强度。
图5。下变频量子-有机二极管。
首先，为了形成亚微米级空气孔隙的随机网络，我们采用了一种气相诱导相分离(VIPS)现象。当聚合物溶液暴露于非溶剂(如水)蒸汽时，由于溶剂蒸发的冷却作用，在自旋铸造过程中冷凝并渗透到聚合物溶液中，就会发生VIPS。富聚合物相随后形成了溶剂蒸发相对较快的基体;同时，随着水的缓慢蒸发，富水相随后转化为亚微米级的空孔隙。因此，在BCP-QD溶液的自旋铸造过程中精确控制进水量是调节VIPS现象获得的形貌的基础。因此，团队设计了一个工具，控制纺丝制备期间的湿度(图1c)。通过改变水-蒸汽饱和(相对湿度(RH)为100%)和完全干燥空气(RH = 0%)的相对流量，定量控制RH是可行的，从而可以控制制备的薄膜的孔隙率。另一方面，量子点在矩阵中的均匀弥散有望降低系统的能量转移效率。我们注意到BCPs的微相分离现象可以为控制量子点在基体中的位置和弥散提供定义良好的10纳米级模板。图1b展示了在纳米级模板上嵌入量子点的PS-b-P4VPBCP纳米结构。为了在P4VP区选择性地掺入QDs, QD配体被11-巯基-1-十一醇(MUD)所取代，其羟基可以通过强氢键连接与P4VP区结合。
综上所述，本研究证明了在多尺度相分离的PS-b-P4VP BCP矩阵中，选择性共轭量子点极大地增强了PL。在湿度的系统控制下，通过三组分(BCP/溶剂/水)旋态分解现象选择两亲性BCP基质，可以获得双连续的空孔。此外，通过设计QD配体来利用与P4VP块的氢键连接，可以诱导QD的选择性弥散。最后，团队成功地将BCP-QD复合材料应用于下行转换的LED器件，与纯QD器件相比，BCP-QD复合材料的亮度提高了7倍，视角也拓宽了。
论文链接
/doi/10.1021/acs.nanolett.9b01941
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