本文研究开发了一种共轭聚合物-量子点杂化本体异质结层，在优化薄膜表面形貌，改善活性层与传输层之间的接触，以及将表面转变为疏水层方面起重要作用，制备的钙钛矿量子点太阳能电池效率处于报道的前列。
钙钛矿量子点太阳能电池因其光谱带隙可调性，灵活的组分控制，晶体应变等众多优点而受到广泛关注，且能提供探索薄膜太阳能电池中不易实现的一些概念的机会，比如说量子限域，多样化加工及器件结构，对于量子点活性层来说，常用的有机空穴传输层可以对量子点层表面进行合理钝化，但由于能级顺差较大，在溶液制备法中，量子点层和传输层对于电荷提取并不理想，寻找一种合适而又简单的方法来调整两者对接口以改善电荷收集效率是进一步提高电池效率的有效方法。
苏州大学马万里团队为实现这一目标，研究开发了一种共轭聚合物-量子点杂化本体异质结层，混合层充当传输层与活性层的中间桥梁，建立能级(量子点/聚合物-量子点/传输层)以实现有效的空穴传输与电子阻隔，理论上可增强电荷采集，并在CsPbI3与FAPbI3体系中均证明其可行性。相关论文以”High-Efficiency Perovskite Quantum Dot Solar Cells Benefiting from a Conjugated Polymer-Quantum Dot Bulk Heterojunction Connecting Layer”于近日发表在Journal of Materials Chemistry A上。
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研究者在基于CsPbI3与FAPbI3两种量子点体系中选用高效能聚合物材料：”PBDB-T”,”PTP8”,”PTB7-Th”,”PTB7”，四种共轭聚合物的光学性质首先被研究，与量子点吸收互补，且能级基本匹配对应成阶梯状，理想情况电荷损失降低。随后研究者制备杂化共混膜并全面研究其光学及物理性质。
根据与对照的纯器件比较，含有杂化层的外量子效率呈现明显改善，整体电流增强，在稳态光致发光(PL)和时间分辨光致发光(TRPL)测量，均显示此结构可以提高光收集和电荷收集效率。在变光强表征中进一步探究聚合物对器件载流子动力学的作用，加入了混合层后载流子非辐射复合，缺陷诱导复合减少。之后再活性层与传输层中间的界面形貌利用SEM与AFM等显微方式探究，晶粒尺寸与表面粗糙度的改善，裂纹的减少预示着表面配体的去除，薄膜表面形貌更加平滑具有连续性，使得在混合膜中电荷转移与传输更加便捷。
图1.所用到的聚合物材料分子结构及钙钛矿基本信息
图2.CsPbI3与FAPbI3制备的器件及混合层的光电特性
图3.器件电荷收集效率机理的理解
图4.聚合物对载流子动力学的作用
图5.聚合物对表面形貌的影响
总的来说，研究者通过将功能性共轭聚合物溶解在两种不同的量子点溶液中来制备聚合物-量子点本体异质结混合杂化界面层，在优化薄膜表面形貌，改善活性层与传输层之间的接触，以及将表面转变为疏水层方面起重要作用，CsPbI3与FAPbI3量子点电池的效率分别提高到14%和13.2%，处于报道的前列。证明了一种高效简便调整有机-无机界面且普适的制备钙钛矿量子点太阳能电池的方法。（文：kirin）
