激光诱导荧光研究钾盐和钠盐对烟灰预混火焰中 PAH 形成的影响
抽象的
先前的研究表明,碱金属盐会影响燃烧过程和烟灰的形成,尽管这种影响似乎因系统而异。此外,关于钾盐和钠盐对多环芳烃 (PAH) 形成影响的基础研究很少,多环芳烃是烟灰形成的前提。
在这里,我们报告了一项研究,其中添加碱金属盐(KCl、KOH、K 2 CO 3 )对 PAH 形成的影响, NaCl 和 NaOH) 对于混乙烯-空气火焰的影响进行了研究。使用激发波长 266 nm 和 532 nm 的激光诱导荧光 (PAH-LIF) 的光谱和二维测量来探测不同大小类别的多环芳烃,同时检测选定波长范围内的荧光发射。还使用弹性光散射 (ELS) 测量来补充荧光数据。结果发现,钾盐和钠盐不会显著影响小多环芳烃(2-3 环)的形成,同时会降低燃烧器上方较高高度 (HAB) 较大多环芳烃的浓度。另一个重要的结果是盐中的阴离子(Cl - , OH - , CO 3 2-) 在盐解离后对 PAH 和烟灰形成过程的影响可以忽略不计。
介绍
几十年来,科学界一直在寻求破译烟灰形成的方法。近年来,与生物质燃烧和气化过程相关的烟灰形成受到越来越多的关注由于生物质的可再生特性,这可能使它们成为替代基于化石燃料(不可再生)的燃烧系统的主要贡献者之一。生物质燃烧/气化系统是涉及固体燃料(各种大小)的复杂系统,常用的生物质来源如松木、山毛榉木、麦秸等含有大量微量元素,包括各种金属,原料之间差异很大。例如,发现各种生物质原料的钾浓度在 300–1700 ppm 范围内,钠浓度在 20–120 ppm 范围内,氯浓度高达 300 ppm。
关于钾和钠对应用系统(例如生物质和煤燃烧系统)中烟灰形成的影响,已有多项研究。例如,已发现添加钾可降低烟灰浓度、减少颗粒物排放 并提高烟灰氧化过程中的催化活。同样,添加钠也显示出对烟灰氧化的催化活性和烟灰产量的增加。然而,发现添加钾或钠的效果因系统而异。例如,柴火炉中桦木的氯化钾 (KCl) 浸渍增加了较大颗粒(尺寸 ~ 200–500 nm)的排放,同时减少了超细颗粒的排放。在另一项研究中,Na 添加在低温下促进烟灰形成,同时在较高温度 (> 1373 K) 下抑制烟灰形成。因此,有动机更基本地了解潜在的烟灰形成过程,并获得进一步的洞察力,简化的实验室规模系统通常与先进的光学/激光诊断方法结合使用。
已经在实验室燃烧器上对特征良好的火焰进行了几项基础研究,以研究钾和钠对烟灰形成的影响。发现向部分预混合的乙烯-空气火焰中添加 KCl 可降低烟灰体积分数,同时对初级和次级粒径的影响可忽略不计。然而,早期的一项研究表明,将钠盐和钾盐添加到预混合的乙烯-空气火焰中会导致更小的烟灰颗粒。在另一项研究中,添加 KCl 和氢氧化钾 (KOH) 促进了乙炔和苯的形成,而 KOH 还显示烟灰体积浓度和粒径增加。同样,向火焰中添加氯化钠对烟灰浓度(增加和减少)和烟灰氧化(促进和抑制)显示出不同的趋势。因此,尽管进行了这些基础研究,但微量元素对烟灰形成的影响仍然不明确。
在我们之前的工作中,通过将各种金属的氯化物(包括 KCl 和 NaCl)吸入烟灰与混乙烯-空气火焰 (Φ = 2.6) 来进行基础研究。在火焰中原位使用激光诱导白炽 (LII)、弹性光散射 (ELS) 和激光消光技术以及透射电子显微镜 (TEM) 对取样烟灰进行研究,以研究这些盐添加剂对烟灰形成的影响. 添加 KCl 导致烟灰体积分数 ( f v ) 显著下降,而添加 NaCl 导致f v小幅下降在高浓度。还发现,虽然添加 KCl 会降低烟灰的初级颗粒尺寸,但 NaCl 的影响可以忽略不计。
然而,中的工作并未揭示氯离子 (Cl - ) 在烟灰形成中的作用(因为所有盐都是氯化物)。在一些早期的研究中,已经表明添加氯会增加烟灰的形成。此外,加盐的一些效果似乎随阴离子而改变(例如,KOH 增加粒径),而其他一些效果保持不变(例如,催化行为). 因此,为了更深入地了解这些添加的盐对烟灰形成的影响,进行盐中阴离子变化的实验具有重要意义。此外,研究不同的盐(具有各种碱金属和各种阴离子)如何影响多环芳烃 (PAH) 的形成也很有意义,多环芳烃被认为是烟灰的前体。
本研究是之前工作的延续,其中对添加了 KCl 的预混乙烯-空气火焰进行的 PAH-LIF 测量表明,KCl 对较小 PAH 的形成影响微乎其微,同时减少较大 PAH 的形成。在本研究中,研究了各种钾盐和钠盐对 PAH 形成的影响。五盐(KCl、KOH、K 2 CO 3)各种浓度的水溶液, NaCl 和 NaOH) 被吸入预混合的乙烯-空气火焰中。